3.結果


3.1.一般水質和沉積物質量


表1概述了基本水質特征。水溫在9.2至31.2°C之間變化,溶解氧濃度在5.95至12.2 mg/L之間變化,最低水平出現在7月(5.95 mg/L)和8月(6.32 mg/L)。pH值在8.29到9.57之間變化,最大值出現在7月(9.25),然后是6月(8.21)。2016年2月至10月,Chla的濃度范圍為12.3 mg/L至178.4 mg/L,8月的濃度也相對較高(153.4 mg/L)。TN的濃度范圍為9月的1.63 mg/L至8月的4.92 mg/L,而TP的濃度則呈上升趨勢,從2月的0.056 mg/L至8月的0.46 mg/L,隨后在2017年1月降至0.08 mg/L??偟c總磷之比(TN/TP)呈現下降趨勢,從2016年2月的43.4降至2016年9月的7.4,然后在2017年1月上升至21.2。2015年2月至2016年1月,Chla、TN、TP濃度和TN/TP比值也出現了類似的趨勢。在這兩個數據集中,葉綠素a濃度與總磷濃度呈正相關(均為p0.01),而葉綠素a濃度與總氮濃度之間不存在相關性。


表1 2015年2月至2017年1月太湖梅梁灣采樣點的水質特征。




表2列出了基本的沉積物質量特征。在表層沉積物中,TOC、TN和TP的濃度變化不大。在大多數采樣時間,活性鐵和磷的濃度顯示出相似的分布,從4月到5月,鐵的濃度和從4月到6月,P的濃度都非常低(圖2)。細菌豐度的濃度范圍為1.33E+11到11.4E+11拷貝,3月份的值明顯高于所有其他月份。OPD從6月的0.6毫米到2月的3.4毫米不等,6月到8月的OPD值相對較低(0.6到1.6毫米)(圖3)。Eh值隨沉積深度的增加而降低(圖4),3.5 cm表層的所有平均值均為N300 mv(表2)。


表2 2016年2月至2017年1月太湖梅梁灣采樣點的沉積物特征。



圖2。沉積物芯中活性磷和鐵濃度的垂直分布,每月從梅梁灣取樣,間隔10mm。結果表明,活性磷和鐵濃度之間存在相關性,在0.05水平下,顯著相關性用*表示,在0.01水平下,顯著相關性用**表示。數值為三次重復分析的平均值±標準差。

圖3。2016年2月至2017年1月期間每個月沉積物水剖面中溶解氧濃度和滲透深度的變化。數值為三次重復分析的平均值±標準差。


3.2.可溶性Fe(II)和SRP的高分辨率分布


上覆水中可溶性Fe(II)和SRP的分布和孔隙水剖面如圖5所示??扇苄訤e(II)和SRP的濃度從3月到4月急劇上升,直到7月和8月一直保持較高水平,之后呈下降趨勢。在所有采樣時間內,可溶性Fe(II)和SRP在深度增加方面均表現出類似的變化,即在上部剖面區域呈現出最初較低且穩定的濃度分布,隨后濃度增加至特定深度,然后濃度降低至剖面底部。在所有樣本中,鐵和磷與非常顯著的水平呈正相關(P0.01)(圖5)。

圖5。2016年2月至2017年1月太湖梅梁灣沉積物水剖面中可溶性活性P(SRP)和可溶性Fe(II)的月分布。所示數值為SRP和可溶性Fe(II)之間的相關系數,雙星號表示pb 0.01水平的顯著性。


為了更好地描述SRP和可溶性Fe(II)剖面的特征,表3總結了增加階段(Dip)開始的深度、每個剖面中的最大濃度(Cmax)以及出現最大濃度(Dmax)的深度。對于SRP,傾角從?3月為20毫米,6月至8月為4毫米,隨后下降到更深的水平?12月28毫米。Dmax也變得較淺?3月至3月為72毫米?7月為12毫米,隨后深度下降至?2017年1月為84毫米。Cmax從2月的0.133 mg/L增加到6月的1.73 mg/L,然后在2017年1月下降到0.01 mg/L??扇苄訤e(II)的傾角、Dmax和Cmax的變化與SRP的變化相似,在6月至8月期間,最淺的傾角為4mm,最淺的Dmax為4mm?9月為16毫米,6月最大Cmax為5.31毫克/升。


表3 2016年2月至2017年1月太湖梅梁灣SRP和可溶性Fe(II)剖面的垂直分布特征,如圖5所示。


3.3.DGT不穩定P的二維分布


每個月的DGT不穩定P(以DGT通量表示)的2D分布在亞毫米級進行成像(圖6)。很明顯,在2月份的整個剖面中,DGT通量相對較低,但在6月份之前,DGT通量呈上升趨勢,隨后在2017年1月之前呈下降趨勢。DGT通量在6月份最大,其次是7月份。同時,6月和7月的最高濃度高于其他月份,深度顯示最高濃度更接近SWI。


3.4.SRP在沉積物-水界面上的擴散通量


圖7顯示了每個月SWI的SRP通量,范圍從?12月為0.01 mg/m2/d,6月為6.76 mg/m2/d(負號表示向下通量)。從2月到7月,通量呈上升趨勢,并在8月之前保持在較高水平(4.75–6.76 mg/m2/d),隨后在2016年12月之前有所下降。最大正通量出現在6月,比10月的最小正通量高337倍。發現SRP通量與OPD、溫度和移動P的三個剖面特征參數(Dip、Dmax和Cmax)呈線性相關(圖8)。

圖7。2016年2月至2017年1月太湖梅梁灣沉積物-水界面SRP擴散通量。


圖8。2016年2月至2017年1月期間,SRP通量與OPD、溫度和移動P的三個剖面特征參數(Dip、Dmax和Cmax)呈線性相關。


4.討論


4.1.赤潮對營養素月變化的響應


Chla濃度超過20和40μg/L被定義為水華,尤其是太湖有害水華(Xu等人,2015年)。在這項研究中,月平均Chla為56μg/L,反映出梅梁灣的赤潮造成了非常嚴重的危害(表1)。從2月到5月,葉綠素濃度保持在較低水平,只有3月的值超過20μg/L,這段時間被視為開花前階段。從6月到8月,Chla濃度急劇增加,濃度范圍極高(45–153μg/L),即確定為開花期。這段時間之后,9月份的葉綠素濃度急劇下降,然后在11月份迅速上升。在太湖和其他湖泊中觀察到了這種現象(Giles等人,2016年),這表明在9月出現了水華崩潰,然后在11月出現了晚季水華。


在Chla和TP之間觀察到顯著的正相關(pb 0.01),而Chla和TN之間不存在這種相關性。這一發現與Xu等人(2017)進行的統計研究一致,其中,根據1992-2012年期間的數據,太湖中的年均TP濃度與Chla濃度顯著相關。相反,在1992-2006年和2007-2012年期間,TN濃度與Chla的相關性較弱或不顯著。結合Xu等人(2017)的研究,這項研究證明,無論是在年度還是月度尺度上,浮游植物生物量對TP濃度的變化都有強烈的響應。


TP的濃度在冬季(2016年12月和2月以及2017年1月)和春季(2016年3月至5月)較低,而在夏季(2016年6月至8月)和秋季(2016年9月至11月)較高。水柱中的TN濃度呈相反的模式,導致夏季和秋季(7.4–15.4)的TN/TP值低于冬季和春季(17.6–43.4)。觀察到的總氮/總磷的變化主要是由總磷濃度的變化引起的,因為總磷的月變化遠大于總氮(表1)。


TN/TP比率通常用于預測氮或磷是否會限制浮游植物的生長(Smith 2006;Verburg et al.2013),其假設是存在一個最佳的TN/TP比率,可以促進最大的浮游植物生物量生產。Guildford和Hecky(2000)提出,在湖泊和海洋中,氮限制出現在TN/TP b 9,而磷限制出現在TN/TP N 22.6時,9和22之間的TN/TP表示N和P co限制。在許多實地研究中,導致從磷限制轉變為氮限制的TN/TP比值閾值有所不同,部分原因是浮游植物物種的變化(Klausmeier等人,2004)。在太湖中,用于確定氮或磷限制的總氮/總磷比率閾值被確定為21.5–24.7,此時營養物含量低于7.75–13.95 mg/L總氮和0.41–0.74 mg/L總磷(馬等人,2015年)。根據該標準,磷限制發生在2016年2月至5月,而氮限制發生在2016年6月至2017年1月。這一發現與Xu等人(2015)的稀釋生物測定研究結果一致,表明磷限制控制了初花期,氮限制控制了夏秋花期。


TN/TP的指示功能進一步得到了其與初花期Chla濃度關系的支持。這些關系可以使用指數方程很好地擬合,該方程涵蓋2015年和2016年2月至8月的開花前階段(p b 0.01)(圖9A)。當分析完整的年度數據集(即從1月到12月)時,沒有發現相關性,這表明TN/TP比更適合預測開花前階段的營養限制。

圖9。2015年2月至2017年1月太湖梅梁灣葉綠素濃度與TN/TP比值(A)和SRP通量與TN/TP比值(B)的關系。紅點和黑點分別顯示了2015年2月至2016年1月和2016年2月至2017年1月的數據。(關于本圖例中顏色的說明,讀者可參考本文的網絡版。)


4.2.內磷負荷的月變化及其控制機制


孔隙水擴散通量計算表明,在梅梁灣采樣期間,整個SWI的SRP通量變化很大(圖7),在一年采樣期的所有11個月內,P從沉積物釋放到上覆水域。在4月至9月期間,在SWI觀測到了高水平的通量。研究發現,在富營養化的丹麥湖泊中,內部磷負荷的持續時間比報告的要長,從5月到8月,沉積物的磷截留率為負值(S?ndergaard等人,2013年)。最大通量(6.76 mg/m2/d)出現在6月,OPD最低(0.6 mm),反映出上層沉積物幾乎處于缺氧狀態。值得注意的是,這個值遠大于N1。9 mg/m2/d,之前在梅梁灣使用靜態沉積物培養法進行了報道(Zhang等人,2006年)。在靜態培養實驗中,在靜態培養之前,將上覆的水抽出并通過0.45μm濾膜過濾,以去除顆粒干擾;因此,氧氣不可避免地被引入上覆水中,導致上層沉積物層氧化。這可能是之前報告的較低通量的一個促成因素(Zhang等人,2006年)。


本研究中觀察到的通量水平也高于梅梁灣(McCarthy et al.2007)報告的1.08 mg/m2/d、伊利湖(Matisoff et al.2016;Paytan et al.2017)報告的0.16–2.91 mg/m2/d和迪芬貝克湖(Nürnberg et al.2013)報告的有氧培養下的1.49±1.8 mg/m2/d。另一方面,本研究中的數值低于之前在伊利湖和迪芬貝克湖厭氧培養下觀察到的9.34±6.48 mg/m2/d(Matisoff et al.2016)和16.28±3.48 mg/m2/d(Doig et al.2017)。這進一步表明,梅梁灣SWI的SRP通量處于好氧和缺氧條件之間的中間水平。


通過SWI的SRP通量變化是沉積物水剖面中SRP濃度垂直變化的結果。高SRP通量源于SWI處陡峭的SRP濃度梯度,加上低傾角和Dmax以及高Cmax值(表3,圖5)。最大Dmax值出現在從海底深處延伸的區域?12毫米到?84毫米。通過DGT不穩定P的2D成像,沉積物中移動P的這種變化更加明顯(圖6)。這反映了P在沉積物中的高流動性,這導致了高季節波動,活性沉積物層的厚度比之前報道的要大得多(Giles等人2016;Smith等人2011)。

圖6。2016年2月至2017年1月,在太湖梅梁灣,通過DGT探針分析測量的沉積物水剖面中不穩定磷濃度的二維熱圖分布。


鐵氧化還原循環被認為是控制沉積物中磷遷移率的主要因素(Sondergaard等人,2003)。這項研究的結果清楚地說明了SRP和可溶性鐵(II)、活性鐵和活性磷之間的顯著相關性,以及SWI處OPD和SRP通量之間的顯著相關性(圖2、5、8)。在現場,通過DGT分析同時測量不穩定鐵和磷,獲得了直接證據,表明在整個太湖的14個地點,DGT不穩定磷與DGT不穩定鐵呈正相關(丁等人,2016a)。與孔隙水測量相比,DGT測量反映了鐵(II)和磷通過易還原的氫氧化鐵還原溶解的釋放(丁等人,2016a)。這種現象也在其他湖泊中觀察到(Gao等人2016;Yao等人2016)。因此,本研究提供了直接證據,證明沉積物中磷再活化的季節變化受鐵氧化還原循環的控制。


之前的研究表明,氫氧化鐵的化學還原通常發生在Eh b 200 mv下(Christophoridis和Fytianos 2006),而在本研究中,在上部35 mm表層沉積物層中檢測到N300 mv值(圖4;表2)。這可能反映出氫氧化鐵的還原主要是由微生物介導的(Melton et al.2014)。應注意的是,從4月到6月,在沉積物中觀察到的活性鐵和磷含量極低(表2),隨后從4月開始,孔隙水SRP和可溶性鐵(II)一直急劇增加(圖5)。這可能是由于促進微生物還原氫氧化鐵,如3月份細菌數量增加所反映的(表2)。

圖4。2016年2月至2017年1月期間每個月沉積物水剖面中Eh的垂直變化。數值為三次重復分析的平均值±標準差。


4.3.內源性磷對季節性營養限制的貢獻


隨著淡水生態系統雙營養模式的建立,強調了內部磷負荷在季節性氮限制中的因果作用。沉積物中P的釋放有可能增加TP的濃度,降低水體中TN/TP的比率,尤其是在外部P輸入顯著減少的情況下(例如太湖)。因此,限制狀態從磷限制轉移到氮限制,這種平衡調節著浮游植物的生長。最近的幾項研究通過對水柱的實地調查和建模來驗證這一假設。例如,Nikolai和Dzialowski(2014)觀察到富營養化水庫(美國格蘭德湖)中的缺氧深度(定義為DO b2 mg/L的水柱深度)分別與表層TP和TN/TP呈正相關和負相關?;谶@些發現,作者推斷,內部磷負荷在富營養化水庫表層營養物濃度和TN/TP比值的變化中起著重要作用。Wu等人(2017年)對超富營養化湖泊(中國滇池)內循環對水體富營養化的貢獻水平進行了建模。結果表明,77%的總磷和72%的總氮輸入歸因于內部負荷過程,這決定了富營養化湖泊的營養限制。


在本研究中,通過將SRP的擴散通量乘以月份內的天數,計算每個月每單位沉積物面積(m2)的P的內部負荷質量。還通過將TP濃度乘以水柱總深度,計算了每個月每單位沉積物面積(m2)水柱中TP的總質量,結果見表4。每平方米水柱中的TP含量從2月的151.2 mg/m2增加到2016年8月的1242 mg/m2。2月至8月(開花前)水柱中總磷的總增加量為1091 mg/m2,而磷的內部負荷質量范圍為2月的0.32 mg/m2至6月的202.7 mg/m2。2月至8月,磷的總釋放量為593.6 mg/m2,占開花前水柱中觀察到的總磷增加量的54%。


表4太湖梅梁灣2016年2月至2017年1月期間,內部磷負荷對水體中TP濃度月度變化的貢獻的質量估算。


值得注意的是,使用擴散通量估算的內部磷負荷應低于實際質量,因為沉積物中磷的釋放也會發生在其他過程中,如淺水湖泊中的水動力擾動。雖然這項研究沒有評估這種影響,但太湖由于其淺水深度和地形,經常受到波浪過程的干擾(You等人,2007年)。太湖的現場觀察表明,當風速在0 m/s至7.0 m/s之間變化時,不會出現明顯的沉積物釋放(Zhu等人,2007年)。相反,當暴露在8.0 m/s的風速下時,水柱中的SRP濃度是無風條件下(0 m/s)濃度的兩倍,反映出8.0 m/s或更大的強風可能會導致擾動,并從沉積物中釋放P(Zhu等人,2005)。Yang等人(2016年)進一步揭示,強風誘導的營養物質增加促進了藍藻細胞的生長,使其在相對較低的營養條件下達到較高的生物量,并導致2007年至2015年太湖38.3%的延長水華事件(N300 km2)。


本研究還調查了沉積物中SRP的擴散通量與水體中TN/TP之間的關系,但在分析覆蓋整個一年期的數據集時,未發現相關性。然而,當僅比較2015年至2016年花期前的數據時,觀察到這些參數之間存在顯著的負相關(p0.01)?;炯僭O是2015年的沉積物SRP擴散通量與2016年本研究測得的值相同(圖9B)。這與內部負荷對水體中總磷濃度的貢獻的估算一致。TLLER最近三年的監測數據顯示,梅梁灣內水體中TP和TN濃度的月變化與外灣相似,而內灣沉積物的SRP通量大于外灣(McCarthy et al.2007;Zhang et al.2006)。這意味著,內部磷負荷對梅梁灣水柱中總磷濃度的增加起到了重要作用,因此,在水華前期,總氮/總磷比值降低。脫氮造成的氮損失可能會加劇梅梁灣的氮限制(McCarthy et al.2007),盡管其作用應該受到限制,如水柱中TN濃度的相對較小變化所示(表1)。需要進一步的研究來綜合評估內部氮負荷的貢獻。


4.4.現場影響


內部磷負荷改變赤潮營養限制條件的能力已被假設,但缺乏直接證據支持。這項研究提供了直接證據,支持內部磷負荷在水柱季節性氮限制中起到因果作用。此外,當赤潮對TN/TP的變化和營養限制的轉變有敏感反應時,內部磷負荷的重要作用發生在開花前。這些結果通過地質環境工程方法(如主動封頂和穩定處理)擴展了內部磷負荷控制的理論范圍(Mackay et al.2014),有可能控制內部磷負荷,從而在預開花期維持磷限制條件。該策略為雙重營養減少提供了一種有用的替代方法,因為可以更快速、更經濟地控制磷濃度(Douglas et al.2016)。


致謝


本研究由中國國家自然科學基金(41621002,41571465,41322011)和全國頂尖青年專業人才培養計劃(W0207023)共同資助。中國科學院太湖湖泊生態系統研究實驗室(TLLER)提供了環境監測數據。